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米乐m6app官网下载:巩金龙团队实现正面光照背面反应的电极结构

发布时间:2022-06-14 20:17:40 来源:m6官网登录 作者:m6米乐登录入口

  光电化学(PEC)水分解制氢是将太阳能直接转化为化学能的一种潜在方法。单晶硅基金属-绝缘体-半导体(MIS)结的制备方法简单,理论效率相比p-n结更高,因此成为PEC水分解制氢中的关注焦点。然而,近年来,基于p型硅(Si)的p-Si MIS光电阴极的能量效率却始终没有突破5%,与p-n结光电阴极效率普遍达到10%的水平相差甚远。

  限制效率提升的一个因素是Pt等产氢催化剂的寄生光吸收。传统MIS结光电阴极利用p-Si中的少数载流子(电子)参与表面析氢反应,这意味着光照与反应处于同侧,无法避免金属产氢催化剂带来的寄生光吸收问题。同时,MIS结中的金属层也会造成光学损失,限制光电流的产生。另一个限制因素是缺乏低功函数的金属与p-Si形成有效能带偏移,导致光生电压较低。

  (a)光照-反应空间解耦的n-Si MIS光电阴极的能带结构示意图;(b)p-Si MIS光电阴极的能带结构示意图。

  与传统MIS结光电阴极利用少数载流子驱动析氢反应不同,该光电阴极利用n-Si中的多数载流子(电子)参与电极表面析氢反应。因此,MIS结和催化剂能够分别放置在n-Si的两侧以实现光吸收区域与催化反应位点的空间解耦,消除由Pt催化剂所带来的遮光问题。

  使用n-Si替代传统的p-Si构建MIS结光电阴极,还能够丰富MIS结中金属性材料的选择。研究者以具备高透光率的氧化铟锡(ITO)为金属性材料,进一步消除了传统MIS结中金属的寄生光吸收,使光阴极的光吸收率提升至90%。

  最终,光照-反应空间解耦的n-Si MIS光电阴极展现出35.2 mA/cm2的光电流密度,570 mV的光生电压,以及10.3%的阴极光氢能量转换效率,超过以往文献报道的p-Si MIS光电阴极。此外,该光电阴极能够与BiVO4光电阳极构建串叠型电解池,实现无外部偏压的光电催化水分解制氢。

  光照-反应空间解耦n-Si MIS光电阴极的(a)结构示意图;(b)电流-电压曲线;(c)氢气法拉第效率;(d)外加偏压下的太阳能转换效率;(e)稳定性测试。

  该研究为消除p-Si MIS光电阴极中光吸收和催化活性之间的矛盾提供了一种简便的策略,为采用光透射率较差的催化剂的光电化学系统的合理设计提供了启发,并为未来太阳能分解水的大规模商业化利用提供了可能。(来源:科学网)



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2022-06-14
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